Narodil se v Praze 2. května 1898 v silně katolické, majetné měšťanské rodině. Jeho rodiče v Praze zakoupili dodnes existující dům U zlaté lodě. Do domu docházela tehdejší společenská smetánka, například generál Gajda, Max Švabinský a mnoho dalších významných osobností.
Jiří pak po ukončení obecné školy začal studovat v roce 1916 práva na pražské německé univerzitě, protože rodina byla spíše německy mluvící, a to i přes dvousetleté kořeny v Praze.
Studium práv však nedokončil, neboť se blížila první světová válka a on musel v hodnosti poručíka narukovat na italskou frontu. Tam plnil úlohu zpravodajského důstojníka, ale zřejmě neunesl hrůzy války, brzy dezertoval a ukrýval se v klášteře. Později byl dopaden a internován v zajateckém táboře. Tam vstoupil do československých legií a zřejmě se stal i zpravodajcem Italů. Po konci války v roce 1920 dokončil studia práv a začal studovat teologii v Římě.
Domů se s několika doktoráty vrátil v roce 1929 a plynně ovládal několik jazyků včetně řečtiny a hebrejštiny. To ho zřejmě podnítilo ke studiu kabaly a okultismu. Přednášel i v hermetickém spolku Universalia a měl velké množství kontaktů mezi svobodnými zednáři. Zároveň byl však i členem Národní obce fašistické, kam vstoupil roku 1934. Co ho k tomuto kroku vedlo, to se asi přesně již nikdy nedozvíme, zřejmě to však byla jeho rozporuplná, nestálá povaha, protože byl členem i několika dalších politických stran a hermetických spolků. Mezi jeho přátele a možná i učitele patřil například legendární znalec hermetismu František Kabelák.
Kvůli jeho členství ve fašistické straně, bujarému nočnímu životu a homosexuální orientaci se brzy ocitl v hledáčku policie. Stýkal se i s mágem a astrologem Janem Keferem, který později během druhé světové války zahynul v koncentračním táboře.
V průběhu druhé světové války se Smíchovský výrazně radikalizoval a zúčastnil se například i útoku na Vinohradskou synagogu. Podle policejní zprávy však v tomto případě jeho cílem bylo zmocnit se knih a rukopisů zde uložených.
Ihned na počátku války byl zřejmě donucen spolupracovat s německou tajnou službou SD. Pro tuto organizaci jako znalec zpracovával v univerzitní knihovně zednářskou a jinou literaturu. Zajímavá je bezesporu skutečnost, že i jako člen SD byl během války třikrát zatčen a vězněn. Němci mu zřejmě oprávněně zcela nevěřili a jistě měli podezření, že není tak loajálním, jakým se snažil vystupovat navenek…
Po válce se obhajoval mimo jiné tím, že se ocitl v podezření i díky snaze pomoci mnoha lidem, které znal – a některým snad i zachránil život. Našli se také svědci, kteří mu tuto obhajobu potvrdili, ale Smíchovskému to nepomohlo. Jeho členství v SD a proněmecké vystupování se nedalo zapřít. Proto byl 15. května 1945 zatčen za zločiny proti státu a za udavačství.
Během soudu v roce 1947 Smíchovský odmítl obhájce a tvrdil, že byl ke spolupráci donucen, což nelze s jistotou vyvrátit. Soud mu však neuvěřil a v květnu 1947 byl odsouzen k doživotnímu trestu ve věznici Mírov. Jeho rozsáhlá knihovna byla zabavena a zmizela neznámo kde.
Ve vězení byl spoluvězni nenáviděn a několikrát i napaden, protože spolupracoval se Státní bezpečností, jež ho nutila účastnit se v roli často velice pochybného svědka několika soudních procesů. Měl být deportován do SSSR, ale nakonec bylo rozhodnuto jinak a Smíchovský byl zabit dozorcem údajně ranou do týla, na kterou umíral několik hodin ve strašlivých mukách. Zemřel ve věznici Mírov 22. ledna 1951 a jeho tělo skončilo ve společném hrobě. Poslední svědectví spoluvězňů dokládá, že se před smrtí modlil k ďáblu a opakoval starořeckou formuli pro jeho vyvolání…
